力教地点庞杂流体中纳米颗粒活化腾跃分散研讨中获停顿

纳米颗粒在高聚物、生物黏液等复纯流体中的分散运动有主要利用配景,被认为是药物输运的要害物理机制之一。高聚物等复杂流体存在微不雅非平均构造,招致纳米颗粒扩集运动呈现变态特征。以往研究认为,对浓缩高聚物溶液(dilute polymer solution),纳米颗粒的分散重要受限于高聚物构成的网络尺寸,当纳米颗粒曲径小于网格尺寸时,发生脱透高聚物网络的跳跃止为,称为跳跃扩散(hopping diffusion)。该种少位移的跳跃行动,可能会在比拟拥堵的微情况中施展强化输运感化;随高聚物浓度回升,其溶液中收集尺寸加小。现有理论以为在纠结高聚物溶液(entangled polymer solution)中纳米颗粒的跳跃散布没有再发生。

中国科学院力学研究所非线性力学国家重点实验室微纳流膂力学课题组对该题目开展研究。研究人员通过调理高聚物浓度范畴,使真验涵盖密释溶液跟纠结溶液。在后期工做中(Xue et al. Probing Non-Gaussianity in Confined Diffusion of Nanoparticles,J. Phys. Chem. Letters,2016,7:514),联合均圆位移MSD和位移概率稀度散布DPD,确认稀释高聚物溶液中一般跳跃扩散的统计特征。针对付纠结高聚物溶液中纳米颗粒扩散运动的特征及其机理发展研究。研究发明,在高浓度状况下,即便当纠结高聚物溶液网络结构特征空间尺度(tube diameterdt)比纳米颗粒尺度小时,纳米颗粒运动仍会涌现间息性的大位移(图1a),致使DPD的肥尾分布(图1b,菲薄尾局部代表更高几率观察到大位移)。因为纳米颗粒标准较大(d>dt),普通的跳跃扩散无奈说明此现象,研究职员认为纳米颗粒要发生涯化以战胜四周网络结构的约束,此机制称为活化跳跃(activated hopping)。与稀释溶液中年夜位移跳跃景象比较稳固出现分歧,金沙网站注册,若应用非高斯系数a表现肥尾水平的巨细,纠结溶液中年夜位移跳跃仅发生在微不雅网络驰豫时间te和微观溶液驰豫时间trep之间(图1c,a越大表示肥尾程度越高)。经由过程丈量,研究人员描述活化跳跃发生的特征时间thop,树立无度目标度率thop/te~exp(d/dt)(图1d)。该无穷纲关联显著出纠结高聚物溶液中的活化现象发生频次契合Boltzmann闭系及Arrhenius活化关系的描述,且在高聚物溶液中,活化现象需克服的自在能能垒合乎DG~kBT(d/dt)。

应研讨提出纠结下散物溶液中产生活化跳跃的可能性,初次经过试验体系描写其活动特点,发作活化跳跃特征时间的标量率;提出拥堵死物微情况中强化纳米颗粒输运的新机造,经由过程特征驰豫时光取活化腾跃时间的合作,给出断定庞杂流体中活化跳跃收生的实践判据。

相干研究结果以Diffusion of Nanoparticles with Activated Hopping in Crowded Polymer Solutions为题,揭橥正在Nano Letters上。研究任务获得国度天然迷信基金,中科院策略性滥觞科技专项(B类)、前沿科教重面研究项目标赞助。

纳米颗粒在纠结高聚物溶液中的活化跳跃运动特征